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山西煤化所研究员焦海军到兰州化物所交流

2019-12-16 05:35

二氧化碳是主要温室气体之一,如何对其进行高效分离及合理利用具有重要的理论和现实意义。化学化工学院吴有庭教授和胡兴邦副教授一直致力于酸性气体(CO2, SO2、H2S等)的分离和利用。在建立高效分离方法的基础上(AIChE J. 2018, 64, 209-219; AIChE J. 2016, 62, 4480-4490),最近他们在CO2加氢制甲酸方向取得了新进展(Nature Catal. 2018, 1, 743-747; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, DOI: 10.1002/anie.201809634R2)。

9月7日至9日,应中国科学院兰州化学物理研究所绿色化学研究发展中心邀请,中科院山西煤炭化学研究所研究员焦海军到兰州化物所进行学术交流,并作了题为Computational Understanding of Organometallics and Catalysis Nitrile and Aldehyde Hydrogenation as well Nitrile Coupling Reactions的学术报告。

CO2加氢是一条制备大宗化工原料甲酸的绿色环保路线。由于此方法需同时活化惰性的H2和CO2,其在催化领域一直是一个富有挑战的课题。目前,比较成熟的方法是使用基于贵金属(M=Ru、Rh、Ir、Re等)的化合物为催化剂,通过活化H2形成M-H活性中间体,然后CO2插入M-H得到甲酸或甲酸盐。相比之下,廉价的过渡金属作催化剂的例子不多,且催化活性相对较低。课题组与UCSD的Guy Bertrand教授合作,开发了卡宾铜/B3-DBU协同催化体系,其中卡宾铜能有效活化CO2,而B3-DBU能高效活化H2,反应最高获得了1881的TON值,研究结果发表于Nature Catal. 2018, 1, 743-747,论文发表后获得了同一期题名为“Harmonious hydrogenation catalysts”的文章专栏报道(Nature Catal. 2018, 1, 739-740)。

焦海军长期从事反应机理、催化剂及催化反应过程的量子化学计算等理论研究工作,主要研究领域为有机反应机理,过渡金属化合物和分子筛等催化剂的结构与性能。报告中,焦海军介绍了近年来其团队在以上领域的研究进展。他们从分子水平上研究了煤的间接液化过程中,过渡金属氧化物、硫化物、碳化物和金属催化剂上CO、H2及有机中间体的活化机理和表面有机物种的形成机理,对诸如费托合成、加氢脱硫脱氮、氢化反应及氢甲酰化反应等重要均相和多相催化过程进行了详细的机理研究。

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焦海军,国家“千人计划“特聘教授,中科院山西煤炭化学研究所研究员、博士生导师。1985年获山西师范大学理学学士学位,1995年获德国Erlangen-Nürnberg大学理学博士学位。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Catal.、Chem. Eur. J.、J. Phys. Chem. A/B/C、Organometallic等国际著名刊物发表论文260余篇,研究论文累计被他人引用12000多次,H因子”50。

图1. 卡宾铜/B3-DBU协同催化CO2加氢。

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更进一步,通过无过渡金属的化合物催化CO2加氢是更富挑战且尚未能实现的课题。尽管被广泛关注的受阻路易斯酸碱对已经表现出优异的H2活化能力,但受限于现有FLPs的活性及稳定性,其对CO2加氢仍然只能在当量反应的水平下实现。胡兴邦副教授和吴有庭教授课题组利用Lewis酸B3与碳酸盐组成的Lewis酸/碱加合物作为CO2加氢反应的催化剂,以此发展了一种无过渡金属参与的CO2加氢反应方法。催化实验表明Lewis酸/碱对复合物能够作为有效的CO2加氢催化剂,反应的TON值可达3941。值得一提的是,该发现是首例应用Lewis酸/碱对复合物催化CO2加氢反应,整个过程没有过渡金属的参与。该研究丰富了Lewis酸/碱对复合物在催化领域的应用,也为无过渡金属参与的CO2催化加氢反应与提供了新的策略,研究结果在线发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2018 DOI: 10.1002/anie.201809634R2,并被编辑选为Hot Paper。

焦海军作报告

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